本專著深入探討了催化在能源、環(huán)境、化學(xué)工業(yè)等多個(gè)領(lǐng)域的關(guān)鍵作用，并強(qiáng)調(diào)了開(kāi)發(fā)高效、低成本催化劑的緊迫性。當(dāng)前，貴金屬催化劑在氧還原、氧析出和CO 氧化等反應(yīng)中占據(jù)主導(dǎo)地位，但成本高、稀缺性等問(wèn)題限制了其大規(guī)模應(yīng)用。因此，本專著著重介紹了通過(guò)密度泛函理論計(jì)算研究的四類(lèi)新型摻雜型碳基催化劑，詳細(xì)探討了其活性位點(diǎn)、吸附行為和反應(yīng)機(jī)理，并揭示了它們?cè)诖呋Ｒ?jiàn)反應(yīng)中的高效性能。這一研究不僅豐富了碳基催化劑的理論體系，也為實(shí)驗(yàn)研究和工業(yè)應(yīng)用提供了寶貴參考，有望推動(dòng)碳基催化劑在能源轉(zhuǎn)換和化學(xué)反應(yīng)中的廣泛應(yīng)用，助力可持續(xù)發(fā)展和環(huán)境保護(hù)。

催化作為一個(gè)重要的科學(xué)領(lǐng)域，在能源、環(huán)境、化學(xué)工業(yè)、健康和制藥等方面發(fā)揮著不可或缺的作用。開(kāi)發(fā)更好的催化系統(tǒng)對(duì)于滿足當(dāng)代社會(huì)需求至關(guān)重要，此類(lèi)催化劑是促進(jìn)可持續(xù)發(fā)展和化學(xué)合成進(jìn)步的主要因素。常見(jiàn)的氧還原反應(yīng)、氧析出反應(yīng)、CO 氧化反應(yīng)目前大都依賴貴金屬鉑及貴金屬氧化物如氧化釕和氧化銥作為催化劑。這些催化劑在催化活性、穩(wěn)定性、選擇性等方面還存在許多的不足。其中催化劑的高成本以及稀缺性是制約其大規(guī)模商業(yè)應(yīng)用的重要因素。因此開(kāi)發(fā)出低成本高性能的催化劑來(lái)代替它們滿足當(dāng)代社會(huì)的需求，是催化研究的重點(diǎn)。近年來(lái)，隨著密度泛函理論（DFT） 計(jì)算方法的不斷發(fā)展，我們能夠更加深入地理解和設(shè)計(jì)碳基催化劑的催化機(jī)理和性能。
本專著主要介紹了通過(guò)理論計(jì)算研究的四類(lèi)結(jié)構(gòu)新穎的摻雜型碳基催化劑的潛在應(yīng)用，對(duì)它們的活性位點(diǎn)、吸附行為、反應(yīng)機(jī)理等進(jìn)行了探索，發(fā)現(xiàn)了它們能高效催化各類(lèi)常見(jiàn)反應(yīng)，例如氧還原反應(yīng)、氧析出反應(yīng)和CO 氧化反應(yīng)，這對(duì)于設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)新穎高效的催化劑和實(shí)驗(yàn)研究具有重要的理論和實(shí)踐意義。
本專著的研究成果不僅豐富了摻雜型碳基催化劑的理論體系，還為實(shí)驗(yàn)研究和工業(yè)應(yīng)用提供了重要的參考依據(jù)。我們期待這些研究成果能夠推動(dòng)碳基催化劑在能源轉(zhuǎn)換和化學(xué)反應(yīng)領(lǐng)域獲得更廣泛的應(yīng)用，為實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展和環(huán)境保護(hù)貢獻(xiàn)力量。
本專著得到山西省高等學(xué)校科技創(chuàng)新項(xiàng)目(項(xiàng)目號(hào)：2023L417)的資助，在此表示感謝！也感謝山西工程科技職業(yè)大學(xué)的鼎力支持！
摻雜型碳基催化劑研究領(lǐng)域相當(dāng)寬廣，新的理論和實(shí)驗(yàn)成果層出不窮，本專著僅介紹了其中部分內(nèi)容，可謂是“管中窺豹，可見(jiàn)一斑”。由于作者水平和時(shí)間所限，書(shū)中難免有不妥及疏漏之處，敬請(qǐng)專家、學(xué)術(shù)同行和讀者朋友批評(píng)指正。

楊思偉
山西工程科技職業(yè)大學(xué)

第1章緒論001
1.1引言002
1.2氧還原反應(yīng)概述005
1.2.1氧還原反應(yīng)的應(yīng)用及研究意義005
1.2.2氧還原反應(yīng)的基本原理005
1.2.3用于氧還原反應(yīng)的摻雜型碳基催化劑006
1.3氧析出反應(yīng)概述008
1.3.1氧析出反應(yīng)的應(yīng)用及研究意義008
1.3.2氧析出反應(yīng)的基本原理009
1.3.3用于氧析出反應(yīng)的摻雜型碳基催化劑009
1.4CO 氧化反應(yīng)概述011
1.4.1CO 氧化反應(yīng)的應(yīng)用及研究意義011
1.4.2CO 氧化反應(yīng)的基本原理011
1.4.3用于CO 氧化反應(yīng)的摻雜型碳基催化劑012
1.5本書(shū)的研究意義和主要內(nèi)容013

第2章理論基礎(chǔ)與計(jì)算方法016
2.1引言017
2.2量子力學(xué)基本理論017
2.2.1薛定諤方程017
2.2.2玻恩-奧本海默近似018
2.2.3單電子近似018
2.2.4Hartree-Fock 理論019
2.3密度泛函理論021
2.4過(guò)渡態(tài)理論023
2.5內(nèi)稟反應(yīng)坐標(biāo)理論025
2.6計(jì)算氫電極模型和理論過(guò)電位027
2.7熱力學(xué)活性火山圖028
2.8Mulliken 電荷029
2.9d-帶模型理論030

第3章雜原子摻雜富勒烯C70 用于氧還原和氧析出反應(yīng)的理論研究032
3.1引言033
3.2計(jì)算方法034
3.3結(jié)果與討論035
3.3.1雜原子摻雜C70 的構(gòu)型及性質(zhì)035
3.3.2ORR/OER 中間體的吸附039
3.3.3ORR/OER 性能042
3.4本章小結(jié)048

第4章Ru 和N 共摻雜空位富勒烯(Ru-N4-C54 和Ru-N4-C64 ) 用于氧還原和CO 氧化反應(yīng)的理論研究049
4.1引言050
4.2計(jì)算方法051
4.3結(jié)果與討論053
4.3.1Ru-N4-C54 和Ru-N4-C64 的構(gòu)型及性質(zhì)053
4.3.2ORR 和COOR 物質(zhì)的吸附057
4.3.3Ru-N4-C54 和Ru-N4-C64 上的ORR 機(jī)理058
4.3.4Ru-N4-C54 和Ru-N4-C64 上的COOR 機(jī)理074
4.4本章小結(jié)080

第5章過(guò)渡金屬M(fèi) 和N 共摻雜空位富勒烯(M-N4-C64，M= Fe、Co 或Ni) 用于氧還原反應(yīng)的理論研究082
5.1引言083
5.2計(jì)算方法085
5.3結(jié)果與討論085
5.3.1M-N4-C64 的構(gòu)型及性質(zhì)085
5.3.2M-N4-C64 的電子結(jié)構(gòu)分析087
5.3.3ORR 物質(zhì)的吸附089
5.3.4M-N4-C64 上的ORR 機(jī)理091
5.3.5勢(shì)能面(PES) 和相對(duì)能量曲線104
5.4本章小結(jié)106

第6章鐵原子摻雜石墨氮碳化物作為氧還原電催化劑的理論研究108
6.1引言109
6.2計(jì)算方法110
6.3結(jié)果和討論111
6.3.1g-C3 N4、Fe/g-C3 N4 和吸附氧在Fe/g-C3 N4 上的構(gòu)型及性質(zhì)111
6.3.2g-C3 N4 和Fe/g-C3 N4 的電子結(jié)構(gòu)分析114
6.3.3ORR 物質(zhì)的吸附和活性位點(diǎn)117
6.3.4吸附氧在Fe/g-C3 N4 上的氫化119
6.3.5OOH*在Fe/g-C3 N4 上的ORR 機(jī)理121
6.3.6勢(shì)能面(PES) 和相對(duì)能量曲線126
6.4本章小結(jié)127

第7章結(jié)論與展望129

參考文獻(xiàn)133